作为一种重要的化工原料，尿素被广泛用作化肥氮源。目前的工业尿素合成不仅反应条件苛刻，而且消耗了大部分人工合成的NH3。尽管常温下通过电化学反应将N2和CO2转化为尿素是一种新型的绿色尿素合成途径。然而，由于缺乏合适的电催化剂，该途径尚无法大规模推广。
近日，南京师范大学李亚飞教授报道了在综合密度泛函理论（DFT）计算的基础上，系统地研究了Mo2B2、Ti2B2和Cr2B2三种二维金属硼化物（Mbenes）作为尿素合成电催化剂的潜力，详细研究了这三种MBenes在水条件下的活性、选择性和稳定性。
文章要点
1）计算结果表明，Mo2B2、Ti2B2和Cr2B2三种MBenes都能在其基面上吸附N2和CO2，吸附的CO2很容易被还原为*CO。然后，可通过*N2和*CO的偶联反应生成关键中间体*NCON，再经四步质子耦合电子转移（PCET）还原为尿素。此外，所研究的三种MBenes催化剂的尿素合成成极限电位在−0.49~−0.65 eV之间，与Pd-Cu合金催化剂相当。
2）研究发现，2D Mo2B2和Cr2B2可以防止活性中心堵塞和自腐蚀问题，而2D Ti2B2不仅表面活性中心被*OH和*O基团占据，而且在反应条件下容易被腐蚀。因此，2D Mo2B2和Cr2B2具有中等的金属活性，是一种很有前途的尿素生产催化剂。
这项研究为同时固定N2和CO2生产尿素的电催化剂的设计提供了清晰的路线图，为开发这一具有挑战性的反应的2D电催化剂提供更多的实验和理论支持。
参考文献
Zhu, X., Zhou, X., Jing, Y. et al. Electrochemical synthesis of urea on MBenes. Nat Commun 12, 4080 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-24400-5
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24400-5
