氨选择性催化氧化 (NH₃-SCO) 生成 N₂ 和 H₂O 被认为是消除 NH₃ 污染的一种有前景的技术。

有鉴于此，东京都立大学Tetsuya Shishido和Toru Murayama等人，制备了各种 Ag/MnO₂ 催化剂并将其应用于低温（尤其是 <100°C）NH₃-SCO。

本文要点

1）报告了一系列用于 NH₃-SCO 的高效 Ag/MnO₂ 催化剂。Ag/MnO₂-X (X表示煅烧温度)催化剂的Ag尺寸和结构随焙烧温度的变化而变化，煅烧温度为200 ~ 500℃。Ag 纳米颗粒（NPs）很好地分散在具有 2×2 通道结构的八面体分子筛 MnO₂ 上。

2）Ag/MnO₂-400催化剂下显示出 10% 的 NH₃ 转化率，并且温度为 90°C 以完全去除 50 ppm NH₃。使用高分辨率透射电子显微镜 (HR-TEM)、X 射线衍射 (XRD) 和 X 射线吸收精细结构 (XAFS) 等表征技术来阐明 Ag 物种的几何和电子结构，结果表明 Ag 尺寸/结构对 NH₃-SCO 催化性能的影响。

3）更重要的是，NH₃-SCO在30 ~ 120℃温度范围内对Ag/MnO₂-400的N₂选择性高于96%。NH₃氧化的周转率、N₂选择性和副产物与银的尺寸/结构有关。在反应过程中，含有颗粒直径为2.4 nm的Ag颗粒的Ag/MnO₂-400的 Ag 颗粒密度高于杆状 MnO₂，这有利于形成吸附的 NO 和 NH₂NO 中间体，从而形成 N₂ 和 H₂O。

参考文献：

Haifeng Wang et al. Ag Size/Structure-Dependent Effect on Low-Temperature Selective Catalytic Oxidation of NH₃ over Ag/MnO₂. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c01130

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01130