单原子催化近年来备受关注，然而，人们关于单原子及其纳米颗粒（NP）在其内在活性上的优势还存在着激烈的争论。Ag/Al₂O₃是一种广泛应用于多种催化反应的催化剂，但由于制备不同大小的单原子Ag和Ag团簇/颗粒的难度较大，很少有人研究Ag颗粒大小对催化剂活性的影响。

近日，中科院生态环境科学研究中心贺泓院士，张长斌研究员报道了成功地制备了粒径从单原子到几十纳米的基于原子分散1% Ag/Al₂O₃的Ag基催化剂。

文章要点

1）研究人员首先以纳米γ-Al₂O₃为载体制备了原子分散的Ag/Al₂O₃催化剂，然后用氢气在不同温度下对单原子Ag/Al₂O₃催化剂进行还原，得到了一系列不同Ag粒径的Ag/Al₂O₃催化剂。

2）实验结果显示，600 ℃处理的Ag⁰/Al₂O₃催化剂的CO氧化性能优于单原子Ag/Al₂O₃以及400 ℃和800 ℃处理的Ag/Al₂O₃催化剂。

3）实验数据和密度泛函理论(DFT)计算结果显示，较大的Ag⁰粒子有利于氧活化，提高了氧化反应的价态稳定性，而Ag⁰粒子的聚集也相应地降低了表面活性中心的浓度，因此存在一个最佳的Ag⁰粒子尺寸。

这项研究清楚地证实了Ag⁰纳米粒子在CO氧化的本征活性上比单原子Ag物种具有更大的优势。

参考文献

Fei Wang, et al, Nano-sized Ag rather than single-atom Ag determines CO oxidation activity and stability, Nano Res., 2021

DOI: 10.1007/s12274-021-3501-1

https://doi.org/10.1007/s12274-021-3501-1