表征复合物、材料中金属中心的氧化态有助于对化学键合、材料性质进行理解，化学工作者发展了基于电子计数规则（electron-counting rules）的一些理论方法预测元素的化学价态，但是这些理论无法预测MOF等非传统晶体材料体系中的元素化学价态。有鉴于此，洛桑联邦理工学院Berend Smit等报道通过对剑桥结构数据库（CSD）中的化学结构进行训练，得出机器学习模型，对MOF材料的金属离子氧化态进行预测。通过这种方法，作者能够对实验中不明确的质子化、非结合性溶剂分子、键长的改变情况，该方法给出了比较准确的结果，而且能够指认CSD数据库中一些可能的错误，展示了将机器学习作为一种有用的手段。

本文要点：

（1）

作者通过化学工作者归属化学价态的相关经验，而不是完全的推断性计数规则，具体通过研究者得到的相关关于氧化态各种研究，得出其中的共识性结果，因此给出了一种解决元素化学价态的简单方法。

（2）

作者通过CSD数据库相关模型的金属中心通过化学环境进行编码，训练机器学习模型，这种模型能够基于四种基本模型进行氧化态预测。随后作者发现目前方法难以对MOF元素氧化态预测的原因，因为许多MOF材料结构中含有非结合溶剂分子、一些MOF材料结构中含有电荷匹配离子。此外还可能存在错误归属的质子化，原子畸变等问题。作者认为除了能够对MOF材料结构中的金属结构位点氧化态进行预测，这种技术还能用于二元离子晶体、简单的金属配合物。

参考文献

Jablonka, K.M., Ongari, D., Moosavi, S.M. et al. Using collective knowledge to assign oxidation states of metal cations in metal–organic frameworks. Nat. Chem. (2021).

DOI: 10.1038/s41557-021-00717-y

https://www.nature.com/articles/s41557-021-00717-y