过氧化氢（H₂O₂）因其在造纸、消毒、废水处理、化学合成等各个行业中的广泛应用，是最重要、最基础的化工产品之一。氧还原为H₂O₂，为H₂O₂的生产提供了一条绿色路线，然而，由于缺乏有效的催化剂，无法在与工业相关的产率下同时实现高选择性和高活性。

近日，美国莱斯大学汪昊田教授，得克萨斯大学奥斯汀分校Yuanyue Liu报道了开发了一种硼掺杂的碳（B-C）催化剂用于高选择性和高活性的2e^--ORR来生产H₂O₂，特别是在大电流密度下。

文章要点

1）与最先进的氧化碳催化剂相比，这种B-C催化剂在工业相关电流下的具有显著提高的活性，同时不牺牲H₂O₂的选择性，节省超过210 mV的过电位以获得300 mA cm^-2的ORR电流密度和85%的H₂O₂法拉第效率（FE）。此外，该B-C催化剂还具有良好的稳定性，连续电解30 h仍保持较高的活性（200 mA cm⁻²）和选择性（85~90%）。与B-C相比，包括N、P和S在内的其他非金属掺杂则表现出缓慢的H₂O₂活性或较低的选择性，这表明掺杂剂在调节碳基催化剂的电子结构从而调节H₂O₂的选择性和活性方面起着主导作用。

2）研究人员利用密度泛函理论（DFT）计算，从热力学和动力学两个方面考虑的电荷效应，揭示了B-C催化剂中的硼中心是H₂O₂高活性和选择性的来源。从热力学角度看，B-C体系的过电势几乎为零，而从分子动力学角度看，B-C体系通往2e⁻途径的势垒低于4e⁻途径的势垒。这些结果不仅与实验观察结果一致，而且揭示了原子水平上的ORR反应机理。

3）研究人员进一步将B-C催化剂应用于开发的H₂O₂固体电解质反应器中，用于连续高效地产生高Fes（高达95%）和高H₂O₂部分电流密度（高达400 mA cm⁻²）的纯(无电解质)H₂O₂溶液，展示了该催化剂在未来的实际应用中的巨大潜力。

参考文献

Xia, Y., Zhao, X., Xia, C. et al. Highly active and selective oxygen reduction to H2O2 on boron-doped carbon for high production rates. Nat Commun 12, 4225 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-24329-9

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24329-9