水基锌离子电池（AZIBs）以其高理论容量（5851 mA h cm⁻³和820 mA h g⁻¹）、低氧化还原电位（-0.763 V vs标准氢电极）、良好的水溶液相容性、无毒、锌负极成本低等优点而备受关注。MoS₂是一种最经典的层状过渡金属二硫属化物（TMDs），由于其简单的二维离子扩散通道，被认为是一种极有前途的AZIBs正极候选材料。MoS₂基正极的水系储锌行为主要依赖于边缘位置的Zn²⁺离子脱/嵌，因此与Zn²⁺扩散动力学密切相关的层间距、亲水性和电导率等指标对MoS₂的水系储锌性能起着至关重要的作用。应该指出的是，Zn²⁺离子在MoS₂中的扩散主要依赖于传统的沿ab平面的二维输运，而利用基面来实现Zn²⁺沿c轴的迁移仍然是一个很大的挑战。

近日，北京科技大学李平教授，刘永畅教授报道了基于原位分子工程策略，创新性地设计了一种含有结构缺陷和氧掺杂的D-MoS₂-O材料，成功地解锁了基面，增加了层间距（从6.2增加到9.6 Å），提高了MoS₂的亲水性和导电性。因此，D-MoS₂-O正极在AZIBs中表现出前所未有的高倍率性能和超长循环耐久性。

文章要点

1）密度泛函理论计算证实，D-MoS₂-O正极中的结构缺陷和氧掺杂显著降低了Zn²⁺的扩散势垒，使3D Zn²⁺离子在MoS₂骨架中沿ab面和c轴高效输运，从而实现了快速的电荷储存动力学。

2）令人印象深刻的是，采用D-MoS2-O正极的耐磨准固态可充电锌电池即使在严重的弯曲状态下也表现出稳定和可观的放电容量。

这项工作提出了一种新的概念，将传统的二维离子在层状材料中的输运转变为更方便的三维模式，以实现高性能的水系Zn²⁺离子存储。

参考文献

Shengwei Li, et al, Molecular Engineering on MoS₂ Enables Large Interlayers and Unlocked Basal Planes for High-Performance Aqueous Zn-Ion Storage, Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202108317

https://doi.org/10.1002/anie.202108317