丙烯是石油化学工业中最重要的原料之一,用于合成各种有价值的化学品和聚合物。丙烯的主要来源是石脑油蒸汽裂解和催化裂化工艺,在这些工艺中,丙烯是乙烯的副产品。最近,随着页岩气的开发,乙烯生产已经从催化裂化转向乙烷脱氢。基于此,丙烷脱氢(PDH)直接制取丙烯也重新引起了人们的关注。
近日,韩国科学技术院(KAIST)Ryong Ryoo报道了以含硅MFI沸石纳米片为载体,将Pt(NH3)4(NO3)2和Zn(NO3)2简单共浸渍在介孔材料上,合成了一种用于丙烷脱氢的PtZn合金纳米颗粒催化剂。
文章要点
1)与γ-Al2O3、MCM-48介孔SiO2、硅胶和块体MFI沸石负载的PtZn催化剂相比,含硅MFI沸石纳米片负载的PtZn催化剂具有较高的活性和选择性,催化剂寿命显著延长。580 °C下高纯度丙烷流测定结果显示,将金属负载量为0.7 wt% Pt和0.7 wt% Zn的PtZn/介孔沸石催化剂用于催化PDH,在丙烷转化率下降到初始值的一半之前,活性持续了20 d以上。相比之下,其他PtZn催化剂在几天内几乎完全失活。
2)原子分辨扫描透射电镜分析表明,介孔沸石中含有分散良好的Pt1Zn1金属间化合物型合金纳米颗粒,能有效抑制催化剂失活。同时,MFI沸石的介孔结构和表面硅醇基团对金属间化合物纳米颗粒的形成起着重要的促进作用。
3)这种分离的沸石硅烷醇辅助金属间合金形成策略也适用于PtGa和PtIn合金纳米颗粒,从而显示了介孔沸石载体对于制备各种金属间化合物合金纳米颗粒的普适性。
这种以介孔沸石为载体的金属间合金纳米颗粒催化剂的合成策略将有助于多相催化领域中各种催化反应的高性能催化剂的设计。
参考文献
Seung Won Han, et al, PtZn Intermetallic Compound Nanoparticles in Mesoporous Zeolite Exhibiting High Catalyst Durability for Propane Dehydrogenation, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c01808
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01808