Angew:强乙炔结合能力实现乙炔/乙烯、乙炔/CO2吸附分析
纳米技术 纳米 2021-07-12

酶的催化活性位点上结构变化能够有效改善催化反应活性。有鉴于此,爱尔兰利莫瑞克大学Michael Zaworotko、京都大学Susumu Kitagawa等报道一种新型复合结构超微孔材料sql-SIFSIX-bpe-Zn,在与C22结合时实现机理改变的结合力,因此能够高选择性的C2H2/C2H4分离、C2H2/CO2分离。sql-SIFSIX-bpe-Zn具有四种不同结构:初始合成的α相;活化状态β相;C2H2吸附导致形成β′相合γ相。

本文要点:

(1)

作者在液氮温度中进行C2H2/CO2吸附,发现吸附作用通过吸附分子之间相互作用导致结构变化,通过原位表征技术包括(PXRD、SC-XRD、同步辐射、FTIR、PG-DSC等)给出吸附作用机理。

(2)

sql-SIFSIX-bpe-Zn在温和条件中表现了较高C2H2亲和性,通过原位压力梯度(pressure gradient)差示扫描量热技术(DSC)测试发现等位吸附热(Qst)达到67.5 kJ/mol。作者通过DFT计算验证了C2H2在吸附过程中产生结构自适应变化,对结合位点、主客体/客体-客体分子相互作用进行解释。本文研究有助于发展新型多孔物理吸附材料。

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参考文献

Mohana Shivanna, Ken-ichi Otake, Bai-Qiao Song, Lisa M. van Wyk, Qing-Yuan Yang, Naveen Kumar, Wesley K. Feldmann, Tony Pham, Shanelle Suepaul, Brian Space, Leonard J. Barbour, Susumu Kitagawa,* Michael Zaworotko,* Benchmark acetylene binding affinity and separation through induced fit in a flexible hybrid ultramicroporous material, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202106263

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202106263


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