二氧化硫(SO2)等环境污染物会导致实用型质子交换膜(PEMs)燃料电池严重的Pt催化剂失活和性能损失,因此需要立即去除。
近日,哈尔滨工业大学尹鸽平教授,Lei Du,复旦大学蔡文斌教授报道了利用恒电位极化方法研究了SO2中毒的Pt/C催化剂的再生性能。
文章要点
1)实验结果表明,长时间恒电位极化只能部分去除吸附的SO2,而多个电位阶跃可以完全再生中毒的Pt/C。
2)原位ATR-SEIRAS和DFT研究表明,不同SO2吸附构型的转变取决于外加电位,这是失活Pt催化剂再生的根本机理。具体而言,平行键合的SO2在高电位下不能电氧化,但在低电位下可以转化为更容易氧化的桥接的SO2。在较高的电位下,SO2最容易被电氧化和脱除,其在Pt表面的含量在0.4 V左右达到最大值。
3)在此基础上,研究人员提出了一个基于矩形波的方案(0.4 V 5s 1.5 V 5s),其可以在三个电位周期内完全再生Pt表面。同时,虽然这种新的方案可以显著减缓Pt的降解速率,但也导致了ECSA的损失。
参考文献
Yu-Xin Liu, et al, Deactivated Pt Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction: The Regeneration Mechanism and a Regenerative Protocol, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c01680
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01680