水系锌离子电池（AZIBs）是一种极有应用前途的大规模储能技术，然而，用于AZIBs的锌负极存在寿命短和可逆性差等缺点，限制了AZIBs进一步发展。在提高可逆性方面，目前大多数方法涉及有毒和污染物质以及降低的水含量，这不可避免地降低了电池的安全水平、倍率性能和环保特性。

近日，基于副产物（3Zn(OH)₂·ZnSO₄·5H₂O（ZHS）和Zn₅(OH)₈Cl₂·H₂O （ZHC））的演化机制，清华深圳国际研究生院杨诚教授报道了设计了一种配位调节的电解质工程策略，以实现在稀电解质水溶液中的可逆镀锌/剥离。

文章要点

1）研究人员引入一系列低成本、环保型的孤对电子分子来调控Zn²⁺基溶剂化物，并进一步调节电解液中的镀锌/剥离过程。

2）研究人员通过密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）模拟和光谱分析，揭示了带有胺基或磷基的Lewis碱小分子能够与多余的H₂O分子竞争与锌离子结合。其供电子能力是这一过程的关键因素，对它们与Zn2+离子的配位产生极大影响，同时通过改变取代基可以对其进行调节。

3）实验结果进一步定量分析了该策略在抑制副产物形成的实用性，开发的Zn||Zn对称电池在1 mA cm^-2电流密度下，实现了平滑镀锌/剥离过程和1185 h的长循环寿命。此外，该策略在调节其他金属负极（例如铝）以实现更好的整体性能方面也显示出巨大的潜力。

参考文献

Long Qian, et al, Cations Coordination-Regulated Reversibility Enhancement for Aqueous Zn-Ion Battery, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202105736

https://doi.org/10.1002/adfm.202105736