目前，CO是所有CO₂电还原产品中最接近商业化的，同时可以用于合成更复杂的碳基燃料或有吸引力的原料，因此CO₂电还原为CO引起了人们的广泛关注。单原子催化剂（SACs）以其最高的原子利用率和对多种反应的高选择性而被认为是一类很有前途的催化剂。

近日，中科院化学研究所韩布兴院士，Chunjun Chen，化学与精细化工广东省实验室Shoujie Liu报道了在第一性原理计算的指导下，发现Cd SACs具有良好的活化CO₂性能，同时，在Cd SACs中引入轴向配位结构不仅可以进一步降低CO₂还原的自由能垒，而且可以抑制析氢副反应（HER）。

文章要点

1）研究人员设计并合成了一种优化的CdN₄S₁基团与碳纳米片结合的Cd SACs（CdN₄S₁/CN）。

2）结果表明，CdN₄S₁/CN催化剂具有优异的CO₂电还原为CO的性能。在H型电解池中，当电流密度为182.2 mA cm^-2时，CO的法拉第效率可达99.7%，周转频率可达73000 h^-1，远高于目前文献所报道的水平。

3）实验和密度泛函（DFT）结果表明，CdN₄S₁/CN催化剂出色的CO2RR性能得益于Cd原子的本征性质和独特的轴向配位结构。

这项工作为在理论计算的指导下设计高效催化剂提供了一个成功的实例。

参考文献

Yahui Wu, et al, Boosting CO₂ Electroreduction over a Cadmium Single-Atom Catalyst by Tuning of the Axial Coordination Structure, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202105263

https://doi.org/10.1002/anie.202105263