电化学硝酸盐（NO₃^-）还原反应（NO₃^-RR）具有比氮（N₂）还原（NRR）更快的动力学，提供了在环境条件下合成氨（NH3）的新途径。然而，由于缺乏强有力的电催化剂来抑制大电流密度下的析氢（HER）副反应，NO₃^-RR的NH₃产率仍然远低于工业哈伯-博世路线。

近日，深圳大学何传新教授报道了提出了一种合成富Cu(100)面的粗糙Cu纳米带（Cu-NBs-100）的方法，在此过程中，NO₃^-RR的中间体与Cu(100)面具有强相互作用，可以显著促进Cu(100)表面的暴露。通过在电化学还原超薄CuO纳米带的过程中提供NO₃^-的环境来有利地暴露Cu面，从而开发出一种简单的策略来显著提高NO₃^-转化为NH₃的活性和选择性。

文章要点

1）研究发现，Cu NBs粗糙的表面使得在Cu(100)面上产生了大量的缺陷。密度泛函理论（DFT）计算和吸附实验表明，Cu(100)面和表面缺陷可以协同提高NO₃*和H*的吸附强度，从而分别降低NO₃^-RR的反应势垒和抑制HER。

2）实验结果表明，Cu-NBs-100对NO₃^-RR表现出优异的催化性能，-0.15 V（vs. RHE）时，FE_NH3达到95.3%，最大产NH₃产率为650 mmol g_cat^-1 h^-1。

上述发现为利用Cu(100)和缺陷的协同作用促进NO₃^-RR向NH³生成提供了一条新的途径。

参考文献

Qi Hu, et al, Reaction intermediates-mediated electrocatalysts synthesis favors specified facets and defects exposure for efficient nitrate-ammonia conversion, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE01731D

https://doi.org/10.1039/D1EE01731D