在金属-氧化物的界面上能够进行多种重要催化反应，但是由于催化位点的浓度较低、缺少有力的高敏感性表征技术，此类界面反应机理难以解释。有鉴于此，保罗谢勒研究所Olga V. Safonova等报道了在Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂催化剂上低温CO氧化反应的机理研究，发现氧化物基底的氧化还原可逆性对反应的机理、催化反应活性的重要影响。

本文要点：

（1）

作者通过in situ和Operando表征方法，具体包括XAS、AP-XAS、IR光谱，对金属-氧化物界面上的低温CO氧化反应的机理进行解释，通过对比表征和催化反应活性研究，发现Ce_0.5Sn_0.5O₂比CeO₂基底的界面Ce⁴⁺还原性更高，因此能够提高CO氧化反应速率。通过Operando时间分辨XAS表征，发现Ce⁴⁺的还原在Ce_0.5Sn_0.5O₂界面上的速率增加，同时催化反应的决速步骤转变为Ce³⁺的氧化反应。

（2）

在Pt/CeO₂、Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂两种催化剂基底中催化剂的非催化稳定状态分别为Ce⁴⁺和Ce³⁺。Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂催化剂的低温CO氧化反应活性更高，因为在界面上形成氧空穴的能量更低。

参考文献

René Kopelent, Andrei Tereshchenko, Alexander Guda, Grigory Smolentsev, Luca Artiglia, Vitaly L. Sushkevich, Aram Bugaev, Ilia I. Sadykov, Tinku Baidya, Maryna Bodnarchuk, Jeroen Anton van Bokhoven, Maarten Nachtegaal, and Olga V. Safonova*, Enhanced Reducibility of the Ceria–Tin Oxide Solid Solution Modifies the CO Oxidation Mechanism at the Platinum–Oxide Interface, ACS Catal. 2021, 11, 9435–9449

DOI: 10.1021/acscatal.1c01685

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01685