JACS:一种表面结合过渡金属的纳米晶催化剂用于诱导光催化顺序电子转移
Nanoyu Nanoyu 2021-07-21


多相光催化并不常见,但可以为诱导新的化学转化提供独特的途径,也可以用于能量转换,即光子中的能量可以被化学键捕获。

近日,圣地亚哥州立大学Yong Yan报道了利用受控的阳离子交换反应开发了一种独特的“合并”光催化剂,其基于纳米晶(NCs)作为光吸收剂,以及促进空穴转移到NC表面结合的过渡金属Cu催化剂。

文章要点

1研究人员通过在室温下将所制备的CsPbBr3 NCs暴露在Cu(I)X(X=Cl,Br,I)的溶液中,轻松得到了Cu掺杂的Cu:CsPbBr3 NCs光催化剂。

2研究发现,基于溶液的阳离子交换反应在NC表面产生了Cu(I)活性中心,为超快的内球电子转移(ET)(20 ps)从光吸收体到金属中心提供了途径,并代表了一种独特的方法,不同于采用通过光诱导的外球ET进行操作的双重共催化系统。

3复合催化剂既包括Cu位点过渡金属催化中心,又含具有光活性的光吸收剂。其中,Cu位点起着两个重要的作用:i)与基底配位;ii)吸引钙钛矿NCs的价带(VB)上的光生空穴,从而导致结合底物的顺序氧化。得益于这一独特的Cu活性中心,多相光催化剂可用于合成TON(周转数)在44600以上的N−N杂环配合物。

该光催化剂易于通过可控的阳离子交换反应制备,为多相光催化提供了新的机会。

 

参考文献

Jovan San Martin, et al, A Nanocrystal Catalyst Incorporating a Surface Bound Transition Metal to Induce Photocatalytic Sequential Electron Transfer Events, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c00503

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00503


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