ACS Catal:高分辨纳米红外单纳米粒子成像研究Au/氧化物的催化氢化活性
纳米技术 纳米 2021-07-22

金属-基底相互作用广泛应用于提高氧化物基底的Au纳米粒子催化反应活性。研究者发现当1-5 nm的Au纳米粒子具有较好的催化反应活性,这是因为氧化物-金属的界面位点上的高催化活性位点导致。但是这种担载型Au催化剂中的催化活性位点不仅仅是分布在界面上,Au催化剂的表面同样是催化活性位点。理解界面催化活性位点与金属表面催化位点之间的相互作用对于理解Au纳米粒子的催化反应活性非常重要。

有鉴于此,希伯来大学Elad Gross等报道通过高分辨IR纳米光谱表征技术,对氧化物基底修饰Au纳米粒子在加氢反应中的催化位点分布情况进行成像分析,该过程中通过含有硝基基团的探针分子作为研究对象,展示了金属-氧化物基底界面、金属纳米粒子表面催化反应活性情况

本文要点:

(1)

作者研究了担载于不同氧化物基底上Au催化剂的催化反应活性进行对比,对不仅仅是金属-基底的界面催化活性、而且对Au纳米粒子整体的催化活性进行表征,相关表征结果显示在金属-氧化物界面、Au金属纳米表面上都具有硝基催化氢化反应活性,而且氧化物基底对Au催化活性的影响遵循相关规律:在金属-氧化物界面上的催化反应活性TiO2>SiO2>Al2O3

(2)

与Au的催化反应活性规律不同,Pt的催化反应中基底影响作用较弱,因为几种不同氧化物基底上的Pt都具有显著的催化反应活性。

通过这种单颗粒表征技术,为更好的理解氧化物基底上的Au纳米粒子催化活性提供机会,揭示了通过Au/氧化物界面上活化的氢原子扩散到Au纳米粒子表面能改善氢化反应活性。

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参考文献

Shahar Dery, Hillel Mehlman, Lillian Hale, Mazal Carmiel-Kostan, Reut Yemini, Tzipora Ben-Tzvi, Malachi Noked, F. Dean Toste, and Elad Gross*, Site-Independent Hydrogenation Reactions on Oxide-Supported Au Nanoparticles Facilitated by Intraparticle Hydrogen Atom Diffusion, ACS Catal. 2021, 11, 9875–9884

DOI: 10.1021/acscatal.1c01987

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c01987


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