开发高效的CO2还原反应(CO2RR)电化学催化剂为应对全球变暖问题提供了解决方案。铜(Cu)以其在CO2RR中对增值碳氢化合物的效率而闻名;因此,在过去的十年中,其独特的结构性能和各种Cu合金得到了广泛地研究。
近日,加州大学洛杉矶分校黄昱教授报道了开发了一种在原子水平上建立Cu和Ag界面的两步法。
文章要点
1)通过合成CuNWs,然后用电偶取代的方法合成了具有丰富Cu-Ag界面的双金属CuAg纳米线(CuAgNWs)。首先将22 mg CuCl2·2H2O,50 mg的葡萄糖,180 mg的十六胺加入10 mL去离子水(18.2 MΩ/cm)中超声15 min,然后在100 °C油浴中加热8 h。反应溶液冷却至室温后,在CuNW溶液中加入1.21 mg AgCH3CO2和0.84 mg咪唑,在50℃下保持25或60min,不搅拌从铜到银的电偶置换。反应溶液冷却至室温后,在CuNW溶液中加入1.21 mg AgCH3CO2和0.84 mg咪唑,在50 ℃下保持25或60 min,不搅拌,实现从Cu到Ag的电偶置换。
2)实验结果显示,CuAgNWs的Cu-Ag界面显示出从C2H4到CH4的CO2RR选择性的巨大变化,在−1.12±0.01 V(vs.RHE)时,FECH4(FE表示法拉第效率)为63.29%±4.85%;在−1.17 V的低电位下,FECH4最大达到了72%,令人印象深刻。这些结果表明,在operando条件下产生不可混合的原子级Cu-Ag界面,是提高CH4选择性和降低过电位的一种有效方法。
这种方法也可以扩展到其他不可混合的金属原子,以设计原子界面,从而获得所需的催化性能。
参考文献
Chungseok Choi, et al, Intimate atomic Cu-Ag interfaces for high CO2RR selectivity towards CH4 at low over potential, Nano Res., 2021
DOI: 10.1007/s12274-021-3639-x
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3639-x