NOx-还原在维持全球氮循环平衡和恢复生态环境中起着至关重要的作用,氨(NH3)是一种优良的能量载体,也是NOx还原反应中最有价值的产物,但由于多电子NOx转化为NH3过程的内在复杂性,其选择性远远不能令人满意。
近日,上海交通大学李新昊教授报道了利用肖特基势垒诱导的表面电场,通过在富氮碳中构建高密度的缺电子镍纳米颗粒,促进所有NOx-离子(包括NO3-和NO2-)在电极表面的富集和固定,从而确保最终对NH3的选择性。
文章要点
1)理论和实验结果都表明,NOx-离子被电极连续捕获,表面电场大大增强, NO3-和NO2-的电催化还原具有99%的法拉第效率。值得注意的是,在中性条件下,电催化NO2-还原反应的NH3产率最高可达25.1mg h−1 cm−2,比文献中的最大值提高了6.3倍。
2)这种通过增加金属纳米粒子的密度来诱导表面电场,从而在各种廉价、稳定的纳米碳化物中形成整流界面的策略,可以在很大程度上拓宽耐用的Mott-Schottky催化剂的潜在应用范围,增强其新功能,在电力储存、水净化甚至电化学有机合成方面具有很大的应用潜力。
参考文献
Peng Gao, et al, Schottky barrier-induced surface electric field boosts universal reduction of NOx- in water to ammonia, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202107858
https://doi.org/10.1002/anie.202107858