可持续的可再生能源器件，如水分解、燃料电池和金属空气电池，已经引起了人们极大的关注。然而，它们的大规模应用，例如锌-空气电池，目前仍受到可充电空气电极中析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）的固有缓慢动力学的严重阻碍。具有高性价比的双功能催化剂，其性能可媲美商用Pt/C 或者 Ru(Ir)O2 催化剂（甚至更好），长期以来一直受到人们的追捧。
近日，华东理工大学段学志教授，Jun Hu报道了一种理论指导下的设计和制备的Fe-Ni双中心催化剂，该催化剂负载在微孔碳上，用于催化OER。
文章要点
1）研究人员首先用密度泛函理论（DFT）计算揭示了OH*和O*在Fe-Ni双位点上的同时活化，这种简单的Fe-Ni邻位缔合调节了中间体OH*形成的RDS，并显著降低了它的形成能。此外，通过富电子的sp3杂化P掺杂，M-N-P-C部分同时调节了局部环境的电子结构和几何结构，从而改善了活性金属中心的催化性能。
2）研究人员通过巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟进一步揭示了ZIF-8笼中N配位Fe-Ni交替构型的热力学稳定性。
3）研究人员接下来用NaH2PO2共加料一步热解Fe/Ni吸附的ZIF-8分子筛，在N，P共掺杂的C上原位制备了Fe-Ni双位点。Fe-Ni-N-P-C中的不对称Fe-Ni双位点和局部P掺杂共同提高了OER催化性能（优于所有已报道的单原子和双原子过渡金属氮基催化剂），可以替代商用RuO2催化剂。
4）研究人员还发现，Fe-Ni-N-P-C还表现出良好的ORR活性，并制备了以Fe-Ni-N-P-C为双功能催化剂的高性能可充电锌-空气电池。
这种具有构型匹配和局部电子调节的过渡金属双位构筑方法是一种极有前途的用于复杂电催化反应的策略。
参考文献
Pan et al., Theory-guided design of atomic Fe–Ni dual sites in N,P-co-doped C for boosting oxygen evolution reaction, Chem Catalysis (2021)
DOI：10.1016/j.checat.2021.06.017
https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.06.017
