单原子催化剂的合理设计是高效可持续能源转化的关键。对于碱性电解液中的电催化材料来说,活性中心的原子水平控制至关重要。此外,精准的表面结构有助于深入理解催化机理。
近日,大连理工大学侯军刚教授报道了开发了一种通过简单的电沉积和随后的刻蚀过程合成了稳定在缺陷型NiFe-LDH上的钌(Ru)单原子催化剂(Ru1/D-NiFe LDH)的策略,这是一种简单实用的方法。
文章要点
1)研究人员通过球差校正透射电子显微镜和X射线吸收精细结构(XAFS)谱的联合分析揭示了NiFe-LDH上Ru单原子的存在以及Ni、Fe和Ru位的深层局域原子结构。
2)实验结果显示,虽然Ru和NiFe-LDH一直被认为是活性的OER催化剂,但合成的Ru1/D-NiFe LDH催化剂也具有出色的HER电催化性能,在18 mV的超低过电位下的电流密度为10 mA cm−2,,100 mV过电位下的周转频率为7.66 s−1 (是商用Pt/C催化剂的45倍)。由Ru1/D-NiFe LDH组装的双电极电池在1.72 V的低电池电压下,在碱性介质中的工业电流密度达到500 mA cm−2。
3)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,用于HER的Ru1/D-NiFe LDH优化了H吸附能,同时由于Ru-O部分的存在促进了O-O耦合。此外,丰富的活性中心加速了水分解动力学,从而提高了催化剂固有的HER和OER活性。
这项工作为研究缺陷型NiFe LDH纳米片上孤立的Ru单原子在提高电催化性能方面的作用奠定了良好的基础。
参考文献
Zhai, P., Xia, M., Wu, Y. et al. Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting. Nat Commun 12, 4587 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-24828-9
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24828-9