与碱性介质相比，酸性条件下的电催化制氢对于工业化非常重要，遗憾的是，由于缺乏可在强酸性条件下持久使用的储量丰富、低成本且高活性的阳极电催化剂，其仍然面临巨大的挑战。
近日，华东师范大学陈立松副教授，中科院上硅所施剑林院士报道了非贵金属MnO2/CP电催化剂与醇氧化相结合不仅显著降低了制氢的总能量输入，而且在酸性电解质中具有意想不到的超长耐久性。
文章要点
1）与传统的电催化水分解反应相比，邻碳上含羟基的电催化醇氧化表现出显著降低的阳极电位和良好的稳定性。特别是，电催化丙三醇氧化与水还原相结合，不仅可以代替氧气高效地生产氢气和增值甲酸，而且可以在极低的电位（1.36V vs RHE）下工作865 h以上，远远大于没有丙三醇的情况。
2）研究发现，醇分子（如丙三醇）的存在通过稳定锰价和减少过量氧空位来保护催化剂不被降解，从而有利于MnO2/CP的超长稳定性。原位拉曼光谱分析和密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了丙三醇的加入通过抑制晶格氧过程和MnO2的溶解而提高了MnO2的稳定性。
这项研究为寻找新型非贵金属催化剂打开了一扇新窗口，可用于电化学制氢和酸性条件下醇氧化制增值化学品。
参考文献
Yan Li, et al, MnO2 Electrocatalysts Coordinating Alcohol Oxidation for Ultra-durable Hydrogen and Chemical Productions in Acidic Solutions, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202107510
https://doi.org/10.1002/anie.202107510
