在空间上相互靠近的光敏感位点和催化活性位点对于提高电荷分离效率和改善光催化活性非常关键。

有鉴于此，中国科学技术大学江海龙等报道一种普适性的简便合成方法在MOF材料内合成配位环境可调控的高担载量（>4 %）单原子位点的方法。在该方法中，Zr₆-oxo金属节点上相邻-O/OH_x官能团提供孤对电子，同时为修饰单原子金属位点提供平衡电荷。因此在MOF材料中修饰的单原子位点能够与光催化活性结构单元非常靠近，有效改善了光催化反应过程中的电荷转移，因此改善光催化反应活性。

本文要点：

（1）

作者在修饰Ni单原子位点的MOF材料中实现了调控催化位点的电子结构、优化了分解水制氢的反应活化能垒，因此含有独特Ni(I)催化位点结构的Ni₁-S/MOF催化剂在光催化制氢反应中表现了优异催化活性，比对照未修饰单原子位点的MOF性能提高270倍，性能优于相关文献报道的其他单原子Ni修饰MOF材料的催化性能。

（2）

本文研究说明MOF材料作为基底在担载单原子催化位点中起到非常理想的效果，能够构建空间上靠近光活性结构单元的同时进行配位环境调控，因此促进光催化反应中的电子转移、光催化反应活性。

参考文献

Xing Ma, Hang Liu, Weijie Yang, Guangyang Mao, Lirong Zheng, and Hai-Long Jiang*, Modulating Coordination Environment of Single-Atom Catalysts and Their Proximity to Photosensitive Units for Boosting MOF Photocatalysis, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c05032

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05032