电化学CO2还原反应(CO2RR)可以将CO2转化为有价值的碳基化学品,这为可再生电力储存和绿色碳循环提供了一条有前景的途径。在过去的几十年里,研究人员致力于开发高效的电催化剂来提高CO2RR反应速率和产物法拉第效率(FE)。然而,由于CO2在水溶液中较低的溶解度和扩散系数,传统的H型电解池易遭受CO2质量传输限制,无法实现较高的产物生成速率。最近几年发展起来的流动电解池(flow cell)通过解决质量传输限制,使CO2RR可以在工业电流密度下运行。而且,流动电解池可以通过阴极电解液实现对催化剂表面反应环境的精细调节,从而调控反应选择性和活性。尽管已经取得了相当大的进展,然而到目前为止仍缺乏对CO2RR产物测量误差的全面评估以及消除这些误差的有效方案。
有鉴于此,中科大高敏锐教授等人,确定了流动电解池测量中几个常被忽视的不确定度,并分析了其来源以及对CO2RR产物评估的影响,并进一步提出了解决这些问题的测试方案。
本文要点
1)通过实验系统评估了流动电解池中大电流CO2电解产物测量中几个普遍被忽视的问题,基于这些问题,提出了一种改良的流动电解池测量系统,该系统能够完全收集并准确定量CO2还原产物。
2)提出了一种改良的流动电解池测量系统,以缓解或消除上述问题。在改进测量系统中,出口气体首先被阴极电解液洗涤,并与阴极腔室里可能的气相产物混合,然后通过质量流量计测量流速后进入色谱检测。该方法可以同时收集挥发的和溶解的液体产物,也可以通过考虑出口流量来全面收集和准确评估气体产物。通过使用改进后的测量系统,可以实现接近理论值100%的总法拉第效率和碳平衡率。
参考文献:
Zhuang-Zhuang Niu et al. Rigorous assessment of CO2 electroreduction products in a flow cell. Energy Environ. Sci., 2021.
DOI: 10.1039/D1EE01664D
https://doi.org/10.1039/D1EE01664D