加州大学伯克利分校Gabor A. Somorjai、伯克利国家实验室Ji Su等报道贵金属单原子位点与相邻氧空穴之间通过协同作用为CO₂加氢反应提供一种“综合性反应池”，因此有效改善甲醇蒸气重整反应的加氢反应效率、CO₂转化反应选择性，有效的改善了级联催化反应的进行。

具体作者在Rh₁/CeO₂催化剂上实现了单位时间内Ru原子9360 mol H₂制氢反应速率（对应于579 mL_H2 g_Ru^-1s^-1的速率），同时反应的CO₂选择性达到99.5 %。

本文要点：

（1）

反应机理研究结果显示，单原子金属位点与氧空穴结构之间协同作用得以改善级联催化反应，实现了甲醇脱氢、水分解、水气重整多步反应能够更好的发生。

（2）

此外，CO分子的吸附强度、甲醇脱氢反应和水气重整反应之间的反应活化能区别在反应活性和对CO₂的选择性起到非常重要的作用，本文研究为发展设计单原子催化剂提供经验和支持，同时为发展高催化反应活性和制氢反应选择性的催化剂体系提供机会。

参考文献

Luning Chen, Zhiyuan Qi, Xinxing Peng, Jeng-Lung Chen, Chih-Wen Pao, Xibo Zhang, Chaochao Dun, Melissa Young, David Prendergast, Jeffrey J. Urban, Jinghua Guo, Gabor A. Somorjai*, and Ji Su*, Insights into the Mechanism of Methanol Steam Reforming Tandem Reaction over CeO₂ Supported Single-Site Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c03895

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03895