原子级精密双核多相催化剂的开发有助于获得高效的催化性能,也有助于在原子水平上理解反应条件下的协同机理。有鉴于此,中国科学技术大学的姚涛等研究人员,报道了对电催化二氧化碳还原具有活性的原子精确双核位点。
本文要点
1)研究人员报道了一个由Ni2(dppm)2Cl3双核团簇衍生的策略,它是一个统一的原子精确的Ni2位点,该位点由两个氮原子共用的Ni1–N4部分组成,锚定在一个N掺杂的碳上。
2)利用同步辐射X射线吸收光谱技术,研究人员在电化学CO2还原反应下识别了动态催化的双核Ni2结构,揭示了在Ni2–N6位上的氧桥吸附,形成了具有增强Ni–Ni相互作用的O–Ni2–N6结构。
3)理论模拟表明,关键的O–Ni2–N6结构可以显著降低CO2活化的能量势垒。结果表明,双核Ni2催化剂的法拉第效率大于94%。
本文研究工作提供了自底向上的目标合成方法,并证明了双核催化反应活性位点的一致性。
参考文献:
Tao Ding, et al. Atomically Precise Dinuclear Site Active toward Electrocatalytic CO2 Reduction. JACS, 2021.
DOI:10.1021/jacs.1c05754
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05754