SAPO-34沸石作为一种工业MTO催化剂，由于其良好的水热稳定性，具有良好的回收利用性能。然而，人们关于SAPO-34催化剂在甲醇制烯烃（MTO）过程中形成的水和烃类物种引起的结构动态变化及其连续再生后的长期稳定性的研究很少，也知之甚少。

鉴于此，南开大学李兰东教授，戴卫理副研究员报道了通过1D ²⁷Al和³¹P MAS NMR以及2D ³¹P-²⁷Al HETCOR MAS NMR研究了SAPO-34催化剂在MTO转化过程中局部骨架结构的细微变化。

文章要点

1）研究发现，MTO转化过程中生成的HP物种和焦炭化合物可导致SAPO-34催化剂可逆的晶胞膨胀，从而导致平均P-O-Al键角随MTO转化的进行而逐渐增大。

2）在水存在下，SAPO-34催化剂可以在不破坏催化剂骨架的情况下，迅速发生P-O-Al键的可逆水解。但是，在MTO转化过程中，经过长时间受潮或连续重复再生后，SAPO-34催化剂中的SiO-Al键会发生不可逆水解，部分骨架发生降解。共进水后，MTO转化催化剂单程寿命大大延长，但经过20次再生循环后，Si-O-Al键发生不可逆水解，导致部分骨架坍塌。

3）有趣的是，上述T-O-T键的水解可以通过催化剂预焦强烈地阻止。因此，在工业MTO工艺中，催化剂预焦化和水共进料相结合是提高SAPO-34催化剂催化效率和长期稳定性的有效策略。

这一基础性工作为其他高稳定性沸石催化剂在工业催化中的研究提供了指导。

参考文献

Yang, L., Wang, C., Zhang, L. et al. Stabilizing the framework of SAPO-34 zeolite toward long-term methanol-to-olefins conversion. Nat Commun 12, 4661 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-24403-2

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24403-2