实现温和条件下甲烷的高效直接转化对化工创新具有重要意义。然而,大多数催化剂的效率和寿命与实际要求相差太远,因为很难打破甲烷的第一个C-H键,也很难抑制随后的完全脱氢(或过度氧化)和由此产生的碳沉积(或CO2)。有鉴于此,吉林大学的李路等研究人员,报道了使用稳定固溶体光诱导甲烷的非氧化偶联。
本文要点
1)研究人员报道纤锌矿GaN:ZnO固溶体在室温下对甲烷的非氧化偶合表现出独特的和前所未有的光催化性能,完全生产具有接近化学计量比H2的乙烷。
2)并具有较高的转化率(>330 μmol·g-1·h-1)、长期稳定性(>70 h)和优良的抗结焦性能。
3)在293 K时,甲烷转化率超过7%,与910 K时热催化的平衡转化率相当。
4)机理研究表明,N-Zn-Ga-O-N单元和表面酸性中心的缺失分别对反应性和抗结焦性起关键作用。
参考文献:
Guangming Wang, et al. Light-induced Nonoxidative Coupling of Methane using Stable Solid-Solutions. Angewandte Chemie, 2021.
DOI:10.1002/anie.202108870
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202108870