锂(Li)沉积纳米结构中的无序相具有极大的吸引力,但Li生长的不可控和不稳定,以及结构中纳米尺度的表征等问题一直阻碍着其发展。
近日,北京大学陈继涛教授报道了利用冷冻电镜(cryo-TEM)充分表征了非晶态锂(ALi)团簇的结构,同时有效调控杂原子活化的电负性位点和先进的固体电解质界面层(SEI)。
文章要点
1)杂原子活化的电负性中心能够增强Li+和掺杂杂原子的类石墨烯薄膜(HDGs)之间的静电相互作用,这实现了更低的Li扩散势垒和更大的结合能,结果显示,氟乙烯碳酸-酯基(FEC-酯)和LiNO3-醚基(LiNO3-醚)电解质在0.1 mA cm−2下的成核过电位分别低至13.9和10 mV。
2)由富含无机元素的有序多层SEI结构组成,可实现快速的离子传输和持久的能力,从而实现高度可逆和长期的镀锂/剥离循环。ALI团簇负极具有非晶态,可进行2800次以上的超稳定无枝晶循环。在优化的电解液中,LiFePO4(LFP)(LFP-ALi-HDGs-N||LiFePO4[LFP])全电池也能生长稳定的ALi簇,在0.1 C下容量分别达到165.5和164.3 mAh g−1,0.2 C循环150次后容量保持在93%和91%,因此有效地调节了ALi簇的结构活性、电化学可逆性和优异的性能。
参考文献
Shizhi Huang, et al, Effectively Regulating More Robust Amorphous Li Clusters for Ultrastable Dendrite-Free Cycling, Adv. Sci. 2021
DOI: 10.1002/advs.202101584
https://doi.org/10.1002/advs.202101584