光电化学（PEC）整体水分解（OWS）被认为是利用太阳能生产化学能的一种很有前途的方法。尽管许多光电化学电池都是通过耦合两个半导体光电极来实现整体水分解，但是光收集器和电子受体/供体之间的低效电荷转移严重制约了太阳能-氢能（STH）的转换效率。

近日，中科院大连化物所李灿院士报道了将Co₄O₄/PGO/BiVO₄/SnO_x光阳极与Pt/TiO_x/PIP/CuO_x光阴极多介质调制耦合，构建了一种无辅助PEC OWS系统。

文章要点

1）研究发现，BiVO₄光阳极到有机光阴极的有序电子传输是由介体之间的电势差所驱动，空间上分离的多步电子传输降低了体系中的电荷复合速率，提高了电荷传输速率。具体而言，PGO和CuO_x介体增加了电荷转移，而SnO_x和TiO_x介体减少了电荷复合。因此，与不加介体的组装相比，全结构光阳极和光阴极具有最高的电荷转移效率。此外，有机聚合物的离散能级特性使得有机光电阴极和BiVO₄光阳极的光吸收具有很强的互补性，从而大大提高了太阳能的利用率。

2）得益于太阳能高效的电荷转移与利用，用于OWS的STH高达4.3%。因此，研究结果为高效的、具有互补光吸收和良好电荷转移的双光电极器件提供了合理的设计和组装，为PEC OWS的研究开辟了一个新的领域。

参考文献

Sheng Ye et al, Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c00802

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00802