单线态氧（¹O₂）是选择性降解有机污染物的优良活性物种。然而，要实现高效率和高选择性地产生¹O₂仍具有一定的挑战。

近日，南昌航空大学邹建平教授报道了利用超分子方法制备了Fe活性中心负载量高达11.2 wt%的CN负载的Fe SACs（Fe₁/CN）。

文章要点

1）经像差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜（ACHAADF-STEM）和X射线吸收光谱（XAS）证实了Fe原子在Fe₁/CN中的单原子分散和高度均匀的Fe-N₄中心。

2）活性物种的定性和定量分析表明，Fe₁/CN能有效地活化PMS生成¹O₂，选择性为100%，高于CN负载的Fe纳米粒子（Fe_NP/CN）、Co SACs（Co₁/CN）和Ni SACs（Ni₁/CN）催化剂。此外，Fe₁/CN活化的PMS能高效、选择性地降解对氯苯酚（4-CP），其表观速率常数（K_obs）高达1.43 min^-1。

3）密度泛函理论（DFT）计算结果表明，与Co和Ni位点相比，Fe₁/CN中的Fe位点更倾向于吸附PMS的末端O，从而促进PMS的氧化生成SO₅^·-，从而以100%的选择性有效地生成¹O₂。

4）由于Fe₁/CN活化的PMS体系只产生¹O₂，因此对阴离子、阳离子和天然有机物（NOM）具有强抗干扰能力，具有较宽的pH耐受性和良好的循环稳定性。

本研究为PMS的高效活化和100%选择性生产¹O₂开辟了一条新的途径。

参考文献

Long-Shuai Zhang, et al, Carbon Nitride Supported High-Loading Fe Single-Atom Catalyst for Activating of Peroxymonosulfate to Generate ¹O₂ with 100% Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202109488

https://doi.org/10.1002/anie.202109488