含金属和氮掺杂的碳催化剂在二氧化碳电化学还原反应(CO2RR)方面有着重要的应用前景。然而,这些碳催化剂的制造通常需要能量密集型的合成过程。传统上,二维石墨烯和一维碳纳米管(CNTs)是应用最广泛的碳载体,但石墨烯容易聚集,CNTs表面活性中心密度低。
近日,美国德州农工大学Ying Li报道了利用一步化学气相沉积(CVD),成功制备了一种用于CO2RR的具有镍(Ni)和氮(N)共掺杂活性中心的三维(3D)杂化碳纳米片/纳米管催化剂。
文章要点
1)这种3D杂化碳纳米片/纳米管上既含有Ni单原子位点,也有Ni纳米颗粒,但在CVD过程中,Ni纳米颗粒被石墨碳层包裹,抑制了竞争析氢反应,从而获得了较高的CO选择性。
2)在H电解装置中,CVD 20 min制备的催化剂在−0.74 V时的CO法拉第效率稳定在91%,部分电流密度为28.9 mA/cm2。此外,该催化剂在无iR补偿时, −2.0 V(vs. 可逆氢电极)下,获得了600 mA/cm2的工业上可行的电流密度,CO选择性在85%以上。这些结果在用于CO2RR的碳基催化剂中,获得电流密度和CO选择性方面都是文献中所报道的最好结果之一。
3)所开发的催化剂是在中温下合成,不需要任何酸/氧化剂预处理或后洗。而,高效、环保的合成和高性能的催化剂是未来CO2RR大规模应用的关键。
参考文献
Yang Gang, et al, One-Step Chemical Vapor Deposition Synthesis of Hierarchical Ni and N Co-Doped Carbon Nanosheet/Nanotube Hybrids for Efficient Electrochemical CO2 Reduction at Commercially Viable Current Densities, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c01864
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01864