乙烷氧化脱氢制乙烯是轻烯烃工业中的一个重要过程,然而,由于乙烷的过度氧化,导致乙烯选择性较低。
近日,中科院福建物构所谢奎研究员报道了一种在600 °C下利用多孔单晶CeO2电极在固体氧化物电解槽中实现阳极乙烷电化学氧化脱氢和阴极CO2还原的新方法。
文章要点
1)研究人员利用晶格重构策略从CeBr3单晶生长多孔CeO2单晶。这些多孔CeO2单晶具有平均尺寸为15-25 nm的介孔分布,导致了块体中68%的孔隙率。STEM图像进一步显示了多孔CeO2单晶中相互连接的介孔(15-25 nm)。
2)研究人员识别和设计了从阳极表面晶格中释放出来的活性氧物种和化学态,以便通过环氧物种的反应活化乙烷并将其脱氢为乙烯。结果显示,多孔CeO2单晶阳极表面的活性氧物种(O2-、O22-和O2-)能有效地将乙烷脱氢为乙烯,而O−物种容易引起乙烷的深度氧化。
3)实验结果显示,乙烯选择性高达95%,乙烷转化率达10%,多孔单晶CeO2电极工作寿命可达300 h。
参考文献
Lingting Ye, et al, Electrochemical Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene in a Solid Oxide Electrolyzer, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202109355
https://doi.org/10.1002/anie.202109355