设计具有可控局部配位环境和 3D 纳米结构的原子分散金属位点催化剂,可有效提高氧还原反应 (ORR) 和二氧化碳还原反应 (CO2RR) 的催化性能,这对于清洁能源转化和化学品生产至关重要。
有鉴于此,纽约州立大学布法罗分校武刚教授、俄勒冈州立大学冯振兴教授、东北师范大学臧宏瑛教授等人,开发了一种制备核壳纳米结构催化剂的创新方法,分别在核和壳中具有不同的单金属位点。
本文要点
1)开发了一种协同策略,通过在核和壳上分别分配不同的单金属位点来设计具有核-壳纳米结构的原子分散金属位点催化剂。核壳纳米结构可以通过控制内层或外层成分来实现协同效应。
2)作为壳前驱体,使用了具有薄层结构的共价有机聚合物,该聚合物在原位聚合并包覆在金属掺杂的ZIF衍生碳核上,然后进行受控热活化。不同金属位点的选择性组合和构建增加了表层的活性位点密度,促进了结构的坚固性,促进了质量/电荷转移,并在核和壳中产生了可能的活性位点协同作用。
3)p-FeNC(shell)@CoNC(core),由在 Co 掺杂的 ZIF 衍生碳 (CoNC) 上的聚合 FeTPPCl 衍生碳层 (p-FeNC) 组成,在酸性介质中表现出显着的 ORR 活性和稳定性,并在 H2-空气燃料电池中具有令人鼓舞的耐久性。同样,p-FeNC(shell)@NiNC(core) 催化剂表现出出色的 CO2RR 活性和稳定性。
参考文献:
Xiaoxuan Yang et al. Binary Atomically Dispersed Metal-Site Catalysts with Core−Shell Nanostructures for O2 and CO2 Reduction Reactions. Small Science, 2021.
DOI: 10.1002/smsc.202100046
https://doi.org/10.1002/smsc.202100046