亚纳米金属团簇由于其独特的多相催化性能而引起了人们的广泛关注。然而,在合成工艺和反应条件下获得均匀分布的金属团簇仍然是一项具有挑战性的工作。
鉴于此,河南大学赵勇教授,天津大学刘国柱教授报道了开发了一种在沸石中包裹金属团簇的新模板引导策略。
文章要点
1)研究人员对合成的沸石进行酸处理,浸出部分模板剂,生成金属离子的迁移途径。由于带负电的金属离子与带正电的模板剂之间的静电相互作用,从而实现了金属在沸石中的单原子分布。然后,通过在纯H2中直接还原测序,实现了在较宽的Si/Al摩尔比范围(15~200)的bata沸石的交叉位点上包裹了具有窄尺寸范围(0.89~1.22 nm)的亚纳米Pt团簇(Pt@beta)。
2)研究发现,与一般的自上而下和自下而上的方法相比,这种模板导向方法将模板作为金属锚定剂来稳定Pt金属离子,而与铝含量无关。模板剂作为金属保护剂,在合成过程中可以稳定沸石中的Pt金属离子,随着金属-沸石相互作用的产生,Pt金属离子逐渐分解。
3)实验结果显示,在Pt@beta沸石骨架中,均匀分散的Pt团簇与氧发生强烈的相互作用,在加氢脱氧反应中表现出更高的催化活性和稳定性。
参考文献
Yajie Tian, et al, Template Guiding for Encapsulation of Uniformly Subnanometric Platinum Clusters in Beta–Zeolites Enabling High Catalytic Activity and Stability, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202108059
https://doi.org/10.1002/anie.202108059