共价有机骨架（COFs）是一种潜在的电化学电荷储存电极材料，由于其可预先设计的具有原子精度的网状结构，可以精确控制孔径、氧化还原活性官能团和稳定的共价骨架，因此在电化学电荷存储领域具有潜在的应用前景。然而，目前人员关于它们的储锌机理和实用方面的研究还很有限。

近日，阿卜杜拉国王科技大学Husam N. Alshareef，Mohamed Eddaoudi报道了开发了一种策略，通过在1,4,5,8,9,12- hexaazatriphenylene基COF上接枝醌来提高COF正极的电荷储存性能和放电电位。

文章要点

1）研究人员详细分析了HAQ-COF材料充放电机理，包括HAQ-COF材料中Zn²⁺和H⁺的竞争性配位过程。

2）实验结果表明，当电流密度为0.1 A g⁻¹时，材料的比容量达到344 mAh g⁻¹，在电流密度为5 A g⁻¹时，具有显著提高的循环稳定性显著（10000次循环后容量保持率为85%）。

3）理论计算表明，降低HAQ-COF材料的LUMO能级可以提高放电电位，从而提高能量密度。此外，在HAQ-COF材料中，Zn2+/H+优先与C=O和C=N配位。通过电荷储存机理实验分析进一步验证了所提出的在COF电极上承载Zn²⁺/H⁺的有利氧化还原活性中心。

本研究展示了一种在分子水平上设计COF结构的有效策略，这为提高其电化学性能提供了一种可行的策略。

参考文献

Wenxi Wang, et al, Molecular Engineering of Covalent Organic Framework Cathodes for Enhanced Zinc-Ion Batteries, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202103617

https://doi.org/10.1002/adma.202103617