具有C3N5和C3N6化学计量比的介孔碳氮化物由于其独特的能带结构和高碱性在有机无金属半导体领域极具吸引力。在这些纳米结构中引入微孔而不是介孔可以提供独特的表面和电子性质,这可能更适合小分子的选择性吸附或传感。
鉴于此,澳大利亚纽卡斯尔大学Ajayan Vinu,Jiabao Yi,CI Sathish报道了以超稳定的Y沸石为模板,以高含氮分子氨基胍盐酸盐为CN前体,制备了一种具有四嗪基化学结构和C3N5.4组成的新型石墨微孔氮化碳。
文章要点
1)光谱表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,所制备的材料呈现出一种新的分子结构,在晶胞中包含两个四嗪环和一个三嗪环,并且具有热力学稳定性。
2)所得氮化碳显示出130.4 m2/g的比表面积,并显示出47.54 μmol/m2的优异的单位比表面积CO2吸附,这是介孔氮化碳和活性炭中最高的报道值,这是由于大量游离NH2基团、碱性位点和微孔的存在所致。此外,该材料具有独特的微孔结构和对小分子的识别能力,对水分子(151.1 mmol/g)和脂肪族碳氢化合物具有较高的选择性。
这种新型微孔石墨化碳氮化物的研究为利用高含氮前驱体设计具有不同晶型和孔道结构的不同沸石模板的新型微孔材料奠定了基础,可用于选择性传感和吸附、催化以及储能和转换等多种应用。
参考文献
CI Sathish, et al, Microporous carbon nitride (C3N5.4) with new tetrazine based molecular structure for efficient adsorption of CO2 and water, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202108605
https://doi.org/10.1002/anie.202108605