单原子催化中最紧迫的挑战之一是如何操控金属中心的配位环境,从而使催化剂性能最大化。
近日,中科院长春应化所宋术岩,Xiao Wang,江苏大学施伟东报道了通过在Co-N4配位的邻位引入硫,制备了一种高性能催化剂(Co-SNC)。
文章要点
1)所开发的球磨方法使催化剂大规模合成成为可能,一锅可生产4.7 g以上的Co-SNC。
2)在苄胺偶联反应中,Co-SNC催化剂在10 h内对N-亚苄基苄胺的转化率最高,为97.5%,选择性为99%。
3)密度泛函理论(DFT)计算揭示了S原子的重要作用,S原子是O2活化的活性中心,从而使Co原子自由吸附苄胺。因此,O2和苄胺的吸附能显著增加。
这项研究提出了一种可行的方法,即通过将两个活性中心巧妙地整合到一个催化剂单元中来提高催化性能。
参考文献
Huilin Wang, et al, Ball-milling induced debonding of surface atoms from metal bulk for construing high-performance dual-site single-atom catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202109356
https://doi.org/10.1002/anie.202109356