得益于固体电解质界面（SEI）的形成，“盐包水”电解质(WiSE)概念的引入为水电化学开辟了一个新的领域。然而，这种SEI仍然面临多重挑战，包括溶解、机械损伤和持续重整，导致电池循环稳定性差。

近日，德国于利希研究中心Jie Li，Xin He，美国陆军研究实验室Travis P Pollard报道了将聚丙烯酰胺（PAM）引入“盐包水”电解质中，作为一种有效的电解质添加剂，有助于形成稳定的SEI。

文章要点

1）由于PAM参与了Li⁺一次溶剂化鞘层，PAM在电极表面的化学吸附形成了一个富含聚合物的层，不仅将水分子和Li⁺(H₂O)n从电极表面排出，而且参与了界面化学。因此，水系电解质的电化学稳定性窗口变宽。

2）实验结果显示，在21 mol kg^-1 LiTFSI电解质中加入5mol % PAM后，LiMn₂O₄∥L-TiO₂全电池在1 C下循环100次后显示出增强的循环稳定性和86%的容量保持率。

3）研究人员通过Operando小角中子散射和密度泛函理论(DFT)计算研究了PAM辅助SEI的形成机理和演化过程。结果表明，PAM减少了负极/电解质界面上自由水分子的存在，加速了TFSI^-阴离子的分解，使SEI更加致密。

这种由聚合物物种提供的界面辅助的新机制可以指导未来高电压ALIBs的新型电解质和界面化学的设计。

参考文献

Xu Hou, et al, Stabilizing the solid-electrolyte interphase with polyacrylamide for high-voltage aqueous lithium-ion batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202107252

https://doi.org/10.1002/anie.202107252