钠(Na)金属电池因其高能量密度和丰富的钠基资源而受到人们越来越多的关注。然而,循环过程中的不均匀金属沉积和不可控的枝晶形成严重阻碍了Na金属负极的应用。已有文献报道碳骨架可以减轻金属Na电镀和剥离过程中枝晶的形成。然而,对于不同的碳结构特征(即气孔和缺陷)所起的作用和相关机制还不是很清楚,这阻碍了负极侧的可控界面工程。
鉴于此,帝国理工学院Maria-Magdalena Titirici报道了以电纺木质素毡为原料,通过一步低温(仅700 ℃)退火,合理地合成了具有丰富缺陷、孔隙率可忽略的可持续碳骨架,并将其用作Na金属负极的三维(3D)基质。
文章要点
1)为了加深对Na金属沉积行为和碳骨架上形成的电化学界面的基本了解,研究人员进行了从原子到宏观尺度的多尺度模拟,并结合operando和非原位表征来加深对Na金属沉积行为和电化学界面的基本理解。首次在文献中成功地证明了碳材料中的缺陷在促进Na金属的成核和沉积方面起着比孔隙更重要的作用。
2)研究人员还研究了不同的电解质,发现二甘醇与低成本、稳定的NaCF3SO3盐相结合可以调节电解质的离子电导率,提高电解质的最低空位分子轨道能(LUMO),从而有利于Na金属的均匀沉积。
3)为了验证木质素碳垫在“无负极”Na金属电池的应用潜力,将它们与各种正(如普鲁士蓝(PB)晶体或硫(S))耦合在一起。结果显示,木质素衍生的具有3D结构的碳骨架通过改善电极中的离子和质量扩散,在减少电化学极化方面发挥了重要作用。
在这项工作中,研究人员不仅开发和研究了具有丰富缺陷的新型碳骨架作为稳定的Na金属负极,而且优化了从电极到电解液的整个系统,以帮助Na金属电池的开发具有更强的可持续性,从而为未来锂离子电池技术以外的下一代储能技术的改进铺平了道路。
参考文献
Zhen Xu, et al, Homogenous metallic deposition regulated by defect-rich skeletons for sodium metal batteries, Energy Environ. Sci., 2021,
DOI: 10.1039/D1EE01346G.
https://doi.org/10.1039/D1EE01346G.