异质结调节的内电场(IEF)分布窄,载流子迁移路径长,通常导致较低的载流子分离和利用效率。
近日,清华大学李亚栋院士,陈晨教授,彭卿教授报道了开发了了一种独特的硅沸石结构纳米棒材料(BOH NRs),它具有[Bi2O2]2+和OH-离子的交替层状结构,并在表面暴露出开放的沟道;在原始纳米棒的基础上,提出了一种有效的策略,通过引入低比例的卤化物阴离子来取代其中的OH-离子来控制材料内部的电场。
文章要点
1)通过添加表面活性剂调节Bi(NO3)3前驱体的水解,用水热法制备了硅沸石结构的BOH NRs。具体地说,Bi(NO3)3·5H2O、PVP(聚乙烯吡咯烷酮-8K)和甘露醇在搅拌下溶解在去离子水中,得到的混合物在160 °C下进行水热处理24 h。SEM和TEM图像显示,产物BOH具有高纵横比(直径10-30 nm,长度1-6 μm)的纳米棒的形貌;同时,大多数NR通过在中间或一端连接而聚集成束。
2)研究人员通过实验和理论计算揭示了BOH NRs中离子交换调节的机理:随着卤化物阴离子原子序数的增加,[Bi2O2]2+层间距交换,价电子局域化越明显。这种简便的方法基于卤素-阴离子与硅沸石结构化合物的交换,是对传统方法在调节光催化剂电子结构(如扩大吸收范围、调节带对齐)方面的突破,并绕过了(对于常规光催化剂)依靠有限的“异质结界面”来分离光载流子的典型问题。因此,该方法可以有效地提高载流子分离和利用的效率。对苄胺偶联氧化具有较高的光催化性能。
这项研究工作为先进的高性能光催化剂的设计和优化提供了新的见解。
参考文献
Han, T., Cao, X., Sun, K. et al. Anion-exchange-mediated internal electric field for boosting photogenerated carrier separation and utilization. Nat Commun 12, 4952 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-25261-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25261-8