设计调控金属位点的局部结构是在单原子金属催化剂位点实现高效催化反应活性的关键。

有鉴于此，中国科学技术大学吴宇恩、郑旭升，华中科技大学杨利明等报道一种通过应力调控方法调节曲面单原子Fe-N位点的催化反应活性，实现了显著改善电催化反应活性。

本文要点：

（1）

在这种催化剂的合成过程中，首先通过手性表面活性剂分子的自组装结构作为模板，在热解处理过程中生成螺旋结构碳材料（螺旋结构聚吡咯），其中含有大量的高曲面，这种高曲度表面导致在生成的Fe-N₄位点产生丰富的压缩应力。热解过程生成右手性单原子Fe催化剂，结构为螺旋的空心碳纤维上分布大量相互分离的非平面曲面型Fe-N₄位点。

（2）

作者计算模拟发现，当Fe-N₄位点产生1.5 %压缩应力，应力作用导致d带中心位点相对于非曲面位点d带中心向下移动。这种d带中心位点移动导致催化位点与含氧中间体之间的结合能改变，因此降低ORR催化反应的能垒。

（3）

催化反应情况。作者通过催化反应，验证了碱性电解液体系在0.9 vs RHE的过电势条件实现了7.922 mA/cm²电流密度，电流密度是对比非弯曲Fe-N₄催化剂的31倍。

参考文献

Jia Yang, Zhiyuan Wang, Chun-Xiang Huang, Yida Zhang, Qinghua Zhang, Cai Chen, Junyi Du, Xiao Zhou, Ying Zhang, Huang Zhou, Lingxiao Wang, Xusheng Zheng*, Lin Gu, Li-Ming Yang*, Yuen Wu*, Compressive Strain Modulation of Single Iron Sites on Helical Carbon Support Boosts Electrocatalytic Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202109058

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202109058