迄今为止，已生产了超过 80 亿吨塑料，其中 79% 被丢弃并堆积在垃圾填埋场或水生系统中，对环境和生物构成严重威胁。塑料废物是制造化学品和燃料的主要未开发资源，特别是考虑到它们对环境和生物的威胁。化学回收通过将废物催化加工成高质量单体亚单元或升级为增值产品，提供了一种从废物中获得更多价值的替代途径。这些方法的成功取决于催化剂的效率和选择性以及该过程的可持续性和盈利能力。聚对苯二甲酸乙二醇酯 (PET)的聚酯性质使其在温和条件下很容易在碱基或水解酶的催化下分解成单体，进而转化为有价值的产品。然而，该过程仍然存在生产率低和对单一高价值氧化产物的选择性差的问题。

有鉴于此，清华大学段昊泓副教授等人，报道了聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料的电催化升级循环为有价值的商品化学品(二甲酸钾和对苯二甲酸)和H₂燃料。

本文要点

1）展示了一种电催化策略，用于在 KOH 电解质中使用双功能 CoNi_0.25P 电催化剂将 PET 废物转化升级为二甲酸钾（KDF）和 PTA 的商品化学品，并生成氢气。

2）初步的技术经济分析表明，当 PET 的乙二醇 (EG) 组分在高电流密度 (>100 mA cm⁻²) 下被选择性电氧化成甲酸 (>80% 选择性) 时，该工艺是具有盈利能力的，每吨废旧PET升级回收的净收入约为350美元。开发了一种镍改性磷化钴 (CoNi_0.25P) 电催化剂，以在膜电极组装反应器中在 1.8 V 电压下实现 500 mA cm^-2 的电流密度，并具有 >80% 的法拉第效率和甲酸选择性。

3）详细的表征揭示了 CoNi_0.25P 催化剂在 EG 氧化过程中原位演变成低结晶金属羟基氧化物作为活性催化剂，这可能是其优越性能的原因。

总之，该工作展示了一种将废旧 PET 升级回收为增值产品的可持续方式。

参考文献：

Zhou, H., Ren, Y., Li, Z. et al. Electrocatalytic upcycling of polyethylene terephthalate to commodity chemicals and H₂ fuel. Nat Commun 12, 4679 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-25048-x

https://doi.org/10.1038/s41467-021-25048-x