电化学二氧化碳还原反应 (eCO2RR) 的首要挑战是找到一种地球上丰富的、高活性的催化剂,可以在相对较低的过电位下选择性地产生碳氢化合物。近日,伊利诺伊理工学院Mohammad Asadi,劳伦斯伯克利国家实验室David Prendergast等报道了二维过渡金属碳化物类材料的 eCO2RR 性能。
本文要点:
1)实验结果表明,在 3 M 氢氧化钾和 2 M 氯化胆碱的混合电解质中,碳化二钨 (W2C) 纳米薄片的最大甲烷 (CH4) 电流密度为 -421.63 mA/cm2,CH4 法拉第效率为 82.7% ± 2%。
2)由三结光伏电池供电,作者展示了一种流动电解槽,该电解槽在一个阳光照射下使用加湿的 CO2 在 700 小时的过程中产生 CH4,CO2RR 能效约为 62.3%,太阳能燃料效率为 20.7% 。
3)密度泛函理论计算表明,水的解离、CO2 的化学吸附和 C-O 键的断裂,这些在其它催化剂(如铜)中最耗能的基本步骤,在 W2C 表面几乎是自发的。这使得吸附的 CO(一种重要的反应中间体)的瞬时形成以及钨表面位点附近的质子不断供应,这是观察到的优异活性、选择性和小电位的主要原因。
该工作为以二氧化碳为原料,低成本、可持续地大规模生产可随时随地使用的燃料开辟了新的方向。
Mohammadreza Esmaeilirad, et al. Gold-like activity copper-like selectivity of heteroatomic transition metal carbides for electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction Nat. Commun., 2021
DOI: 10.1038/s41467-021-25295-y