AM:高密度氮空位Cu3Nx高效电催化CO2制备C2产品
芣苢 西瓜 2021-08-21

电化学CO2还原制备高价值的C2产品具有重要意义,但在高电流密度下仍然具有相对较差的选择性和稳定性,主要是由于两个*CO中间体的偶联效率低。近日,复旦大学Gengfeng Zheng,北京理工大学Qing Han,商丘师范学院Wei Wei等研究发现在立方亚硝酸铜(Cu3Nx)上形成的高密度氮空位是CO-CO偶联,形成C2产物的关键OCCO*中间体的高效电催化中心。

本文要点:

1作者通过电化学锂调控策略制备了具有不同氮密度的Cu3Nx,密度泛函理论计算表明CO*的吸附能和形成关键C2中间体的能垒与氮空位密度密切相关。

2与可逆氢电极(无欧姆校正)相比,具有丰富氮空位的Cu3Nx催化剂对C2产物的法拉第效率在-1.15 V时为81.7 ± 2.3%,对应C2生成的部分电流密度为-307 ± 9 mA cm−2

3该催化剂在高电流密度下也表现出出色的电化学稳定性,大大超过了具有氧空位的CuOx催化剂。

该工作提出了一种有吸引力的方法来创建稳定的阴离子空位用作电化学CO2还原中多碳产物的催化中心。

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Chen Peng, et al. Lithiation-Enabled High-Density Nitrogen Vacancies Electrocatalyze CO2 to C2 Products. Adv. Mater., 2021

DOI: 10.1002/adma.202103150

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202103150

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