单原子催化剂是贵金属在多相催化剂上的一种巧妙控制手段,即所有的活性中心都可用于催化反应。
近日,伦敦大学学院Georgios Kyriakou报道了考察了一系列双金属PdCu催化剂在温和条件下对糠醛选择加氢反应的催化性能。
文章要点
1)利用XRD、XPS、STEM、EXAFS、XANES、TPR和ICP-OES等手段对催化剂的形貌和电学性质进行了深入研究。催化剂表征证实Pd原子以原子方式分散在载体铜纳米颗粒表面,证实了单原子催化剂(SAC)的形成。结合准原位和非原位EXAFS分析表明,随着Pd负载量的增加,Pd原子向体相扩散,降低了其催化效率。
2)实验结果显示,在Cu表面添加微量的Pd(0.0067% wt%),可以使主体Cu催化剂在归一化糠醇生产方面比Pd催化剂有更好的催化效果。此外,与Cu100催化剂相比,在转化率和Cu TOF上的性能分别提高了1.7倍和1.9倍。此外,SAA催化剂的最大好处是基于原子效率,但在产率方面也有改进,Pd1Cu216(Y%=36.9±1.8)催化剂的性能几乎与Pd100(Y%=40.4±2.0)基准催化剂相当,而明显优于Cu100催化剂(Y%=20.9±1.0)。
3)具有高原子效率的催化剂同时保留了Cu的高选择性,这得益于对Pd活性中心的难以置信的控制,因为它们是孤立的,这消除了需要一个以上Pd相邻原子的竞争副反应。此外,单单形成单原子合金催化剂是不够的,孤立的原子需要存在于表面,才能确保最大的效率。
4)通过与文献的比较发现,这些材料是最具竞争力的用于糠醛选择加氢合成糠醇的原子高效催化剂,特别是在低氢压和低反应温度的情况下。
参考文献
Islam MJ, Granollers Mesa M, Osatiashtiani A, Manayil JC, Isaacs MA, T aylor MJ, Tsatsos S, Kyriakou G, PdCu single atom alloys supported on alumina for the selective hydrogenation of furfural, Applied Catalysis B: Environmental (2021)
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120652
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120652