反应中间体 (CO*) 中毒导致的 Pt 基电催化剂对醇氧化反应的低活性是限制直接醇燃料电池 (DAFCs) 应用的一个关键问题。近日,哈尔滨工业大学Yongsheng Yu,北京大学Shaojun Guo,加州州立大学北岭分校Gang Lu等报道了一种新的策略,制备了亚单层 YOx/MoOx 表面修饰的超细铂纳米线(YOx/MoOx-Pt NWs)催化剂,该催化剂可高效消除CO中毒,具有高的电催化甲醇氧化性能。
本文要点:
1)作者以Pt(acac)2、Y(acac)3和 Mo(CO)6 作为金属前驱体,以 Mo(CO)6 和十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) 作结构导向剂合成了该YOx/MoOx–Pt NWs催化剂。
2)通过调控超细 Pt NWs 表面装饰的 YOx 和 MoOx 的量,优化的 22% YOx/MoOx–Pt NWs 实现了 3.35 mA cm-2 的位点活性和 2.10 A mgPt-1 的质量活性,以及增强的稳定性。
3)原位傅里叶变换红外 (FTIR) 光谱和 CO 脱附研究证实了 YOx 和 MoOx 对 NWs 抗 CO 中毒能力的贡献。
4)密度泛函理论 (DFT) 计算进一步表明,具有氧化态的表面 Y 和 Mo 原子允许 COOH* 通过碳和氧原子与表面结合,这可以降低 CO* 氧化为 COOH* 的自由能垒。
5)优化的 NWs 还显示出优越的乙醇、乙二醇和甘油电氧化活性。
Menggang Li, et al. Sub-Monolayer YOx/MoOx on Ultrathin Pt Nanowires Boosts Alcohol Oxidation Electrocatalysis. Adv. Mater., 2021
DOI: 10.1002/adma.202103762