钒基催化剂、铜基催化剂的NH₃-SCR反应机理被广泛和深入研究，相关研究中发现钒基催化剂、铜基催化剂的NH₃-SCR催化反应机理非常类似，但是仍存在一些未得以理解的问题。比如，人们目前对钒基催化剂、铜基催化剂上NH₃具体吸附在Lewis酸位点或者Brønsted酸位点作为催化反应中间体并不清楚。

有鉴于此，北海道大学Ken-ichi Shimizu等报道通过in situ表征、Operando表征方法测试NO、NH₃在200 ℃条件的NH₃-SCR反应，通过对四种不同结构的催化剂（担载于TiO₂、块体V₂O₅、Cu-AFX分子筛、Cu-CHA分子筛）进行表征，提出了一种普适的NH₃-SCR催化反应机理。

该反应的还原半反应的起始是通过在Lewis酸位点（V(V)、Cu(II)、L-NH₃）上进行NH₃和NO反应，随后NH₃在Brønsted酸位点（B-NH₃）上与NO发生反应。该反应过程导致生成V(IV)、Cu(I)、H⁺，同时反应产物生成N₂和H₂O。

本文要点：

（1）

作者通过UV-Vis测试该反应，发现当催化剂的V(V)或Cu(II)没有完全消除，催化反应能够持续生成N₂。

被还原的催化剂能够通过O₂重新处理得以氧化，从而导致催化剂界面上重新生成V(V)、Cu(II)，同时消除界面上生成的H⁺生成H₂O。

当反应气氛为NO和O₂，催化剂的B-NH₃、L-NH₃位点消耗速率比反应气氛单独为NO的时候更高，这种现象在以往的报道中被发现并且以往研究中被解释为持续进行V(V)/V(IV)或者Cu(II)/Cu(I)氧化还原反应循环生成V(V)或Cu(II)位点。

（2）

通过V(V)或Cu(II)位点的重新氧化现象，B-NH₃物种与NO反应生成N₂，因此说明B-NH₃作为存储NH₃分子参与催化反应过程，具体通过转移NH₃或者HONO物种进行第二个还原半反应。

本文研究结果给出了NH₃-SCR反应的普适应机理和证据，展示了V基、Cu基催化剂的详细反应机理。

参考文献

Hiroe Kubota, Takashi Toyao, Zen Maeno, Yusuke Inomata, Toru Murayama, Naoto Nakazawa, Satoshi Inagaki, Yoshihiro Kubota, and Ken-ichi Shimizu*, Analogous Mechanistic Features of NH₃-SCR over Vanadium Oxide and Copper Zeolite Catalysts, ACS Catal. 2021, 11, 11180–11192

DOI: 10.1021/acscatal.1c02860

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02860