粗糙的铜电极，包括那些源自氧化亚铜的电极，长期以来一直被认为在CO₂电还原过程中对C₂₊产品表现出更高的法拉第效率。然而，这种增强的来源还没有在机理上被完全揭示。

有鉴于此，美国科学院、美国工程院院士Alexis T. Bell教授、劳伦斯伯克利国家实验室Martin Head-Gordon、美国能源部SLAC国家加速器实验室Frank Abild-Pedersen等人，对源自氧化亚铜、磷化物、氮化物和硫化物的粗糙铜电极进行了理论研究。

本文要点

1）受operando光谱学和DFT计算的最新进展的启发，提出了一个理论研究，探讨了“衍生”铜表面(从氧化状态还原)的表面粗糙度如何影响CO₂还原催化作用。

2）应用简单的热力学模型来评估表面粗糙化对 CO₂ 电还原过程中选择性的作用。发现粗糙化的方式（即从氧化物、磷化物、硫化物或氮化物开始）不会显着影响发现的结合能分布，建议设计规则以最大限度地提高对铜上 C₂₊ 产物的选择性。

3）虽然该结构模型捕获了单晶模型中未发现的广泛的表面形态，但它们缺乏在实验电极中经常观察到的中尺度结构。中尺度结构的缺乏导致了相对较低的表面粗糙度因子，低于1.5。

参考文献：

Joseph A. Gauthier et al. The Role of Roughening to Enhance Selectivity to C₂₊ Products during CO₂ Electroreduction on Copper. ACS Energy Lett., 2021.

DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01485

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01485