ACS Catal综述:生物质选择性氢解反应
纳米技术 纳米 2021-08-24

由于生物质在合成具有高附加值化学品、燃料的领域有望作为石油的替代物,因此受到广泛关注。通过异相催化剂对非常广泛的生物质原料进行氢解处理,因此合成可再生化学品分子。但是反应物分子中通常具有非常类似的官能团,因此导致此类反应的选择性具有局限性。因此对反应物分子在催化剂的界面上吸附、活化、反应过程进行深入理解能够改善催化剂的设计和催化反应的设计

有鉴于此,伊利诺伊大学香槟分校David W. Flaherty等综述报道目前生物质转化反应中的相关机理研究、对反应认识的进展、关键的反应中间体、活性位点结构单元等研究的进展,因此为实现选择性氢解制备各种化合物提供指导。

本文要点:

(1)

通过比较相关文献中关于催化反应动力学、对催化剂的原位表征、催化反应中间体、DFT计算等角度对催化反应机理的理解。作者通过广泛深入研究的烃类与氢气的反应,讨论了在单金属催化剂、双金属催化剂、非金属催化剂(金属氧化物、碳化物、磷化物等)在催化生物质(包括简单的醇以及复杂的多官能团物种愈创木酚)氢解反应过程中的C-O切断、C-C切断反应的类似性。最后作者讨论了目前氢解反应中的挑战和机会。

(2)

作者通过考察和总结目前相关报道文献中反应机理与催化剂的催化位点之间的关系,因此能够对催化剂切断生物质化合物中的C-O键、C-C键机理进行理解。

进一步的,作者对催化剂中每个组分起到的作用进行揭示,比如组成催化剂的第二个金属、氢解反应需要的催化剂位点结构,为设计具有催化较高难度的催化剂提供经验。

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参考文献

Yang Sik Yun, Claudia E. Berdugo-Díaz, and David W. Flaherty*, Advances in Understanding the Selective Hydrogenolysis of Biomass Derivatives, ACS Catal. 2021, 11, 11193–11232

DOI: 10.1021/acscatal.1c02866

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02866


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