Al3+与密排晶体结构之间的强静电相互作用，以及传统阳离子氧化还原正极的单电子转移能力，使得发展高性能可充电铝电池极具挑战性。
近日，针对目前多价金属离子存储中晶态正极容量低、可逆性差的问题，中科院物理研究所索鎏敏研究员报道了提出了一种新的非晶化和阴离子富集策略，该策略不仅可以利用非晶态结构的优点来增强存储位点和固态离子扩散，而且可以通过引入额外的阴离子氧化还原中心来增强多电子的局部转移。
文章要点
1）研究人员采用一种简单的自上而下高能球磨方法合成了一类未被发现的富阴离子的非晶态钛多硫化物（a-TiSx，x=2,3,4）（AATPs）。AATPs具有高浓度的缺陷和大量的阴离子氧化还原中心。其中，α-TiS4在可逆容量、循环稳定性和倍率性能方面表现出优异的电化学性能，可逆容量高达206 mAh/g，可循环1000次以上。
2）结合结构和化学态的实验分析以及局部配位环境的密度泛函-分子动力学模拟，研究人员证实了a-TiS4正极中的Al-离子存储经历了S22-和S2-之间的可逆阴离子氧化还原、Ti配位数的减少、S-S键的解离和Al-S键的形成等。同时，在循环过程中保持了非晶态结构。
总体而言，这项研究突出了用于高电荷密度Al3+存储的非晶态和富含阴离子的设计，并将为开发高能量密度多价金属离子电池开辟一条极有前途的途径。
参考文献
Zejing Lin, et al, Amorphous anion-rich titanium polysulfides for aluminum-ion batteries, Sci. Adv. 2021
DOI: 10.1126/sciadv.abg6314
https://advances.sciencemag.org/content/7/35/eabg6314
