在成分复杂的固溶体材料中形成大量不同的多元素活性位点，通常更普遍地称为高熵合金，为催化剂设计提供了新的独特概念，这些概念正在减轻现有的限制并改变了对结构-活性关系的看法。

有鉴于此，波鸿鲁尔大学Tobias Löffler等人，通过总结现有的基础知识来讨论这些概念，并批判性地评估该材料类别的机会和局限性，同时也强调了设计策略。提出了一个路线图，说明了哪些特征概念可以利用哪种策略，以及哪些突破可能指导未来在这一极有前景的(电)催化材料类的研究。

本文要点

1）催化表面的异质性，即不同的元素、它们的各种电子相互作用、应变效应、可能的部分氧化等，使得活性 CCSS 表面的详细描述非常复杂。精确的结构受许多因素的影响，最明显的是元素的选择和组成，但也受晶体和微观结构、三维结构、其他形态效应、反应条件等因素的影响，这使得分析CCSS催化剂的活性成为一个多变量的挑战。为了系统地控制这些影响参数，需要考虑基本概念，并且已经发现并讨论了基本的关键相关性。此外，对HEAs的力学性能也进行了多年的研究。

2）然而，关于电化学特性的研究才刚刚开始。事实上，许多开放性挑战仍未解决，例如：i) 了解元素之间的相互作用，以预测每种应用的适当元素组合； ii) 了解扩展 BEDP 峰积分方面的组成效应，同时了解结合能的变化； iii) 了解单个 CCSS 相在元素选择和暴露条件方面的组成限制，同时区分体积和表面组成； iv) 在区分化学稳定性和机械稳定性的同时，了解稳定性效应及其调节方法； v) 了解晶体结构、尺寸、形态等对活性、选择性和稳定性的影响； vi) 开发数据库，汇总包括计算数据和实验数据在内的所有信息； vii) 实施高通量方法以生成大量经验数据。这意味着理论模型和实验设置的可用性。viii) 设计合适的合成路线，允许控制这些参数，调整电化学性能，并进一步扩大到工业规模； ix) 确定其他概念以克服比例关系、促进级联反应或可能尚未确定的能力； x) 最终找到最佳电催化剂，包括应用条件下每个反应的次佳选择。为了实现这些目标，理论（模型）、（高通量）计算和实验验证或经验数据生成之间的强有力合作，特别是机器学习工具，用于识别这种非常复杂和多变量交互丰富的催化剂类别中的趋势非常重要并且是有益的，因为混合功能所带来的巨大组成空间无法在合理的时间内单独使用标准方法进行探索。

3）复合固溶体电催化剂的种类不仅仅是对现有催化剂原理的扩展，而是基于更多的组合选择。HEA 概念所描述的熵的积累使单相固溶体的存在成为可能，其中所有元素在形成数百万个不同的多元素活性位点的情况下混合，这开辟了独特的概念，不受许多元素的约束。影响电催化性能的各种因素几乎可以无限地组合它们，从而以前所未有的方式定制材料的性能，以一种前所未有的方式定制材料的性能。然而，控制这个过程是非常复杂的。然而，组合爆炸不是诅咒，因为如果掌握了，不同的边界条件结合巨大的灵活性，将提供一个催化剂性质爆炸的途径。理论上的能力包括以前所未有的方式优化性能(活性、稳定性、选择性)，同时利用更丰富的元素(成本、可持续性)，以及对同一材料的多个性能进行几乎单独的优化(实现新的应用)。

参考文献：

Tobias Löffler et al. What makes high-entropy alloys exceptional electrocatalysts?. Angew., 2021.

DOI: 10.1002/anie.202109212

https://doi.org/10.1002/anie.202109212